Поверхностные фонон-поляритоны в диэлектриках и полупроводниках

При этом частота ω (qx), найденная из (29), оказывается комплексной, т. е. уже в гармоническом приближении возникает сильное уширение. Оно обусловлено упомянутым выше пересечением ветви поверхностныхполяритонов с объемным спектром: объемным поляритоном и продольным фононом, распространяющимся вдоль х. Происходит перекачка энергии поверхностного поляритона в объемный спектр.Возможны и несколько иные комбинации частотных зависимостей εх и εzчем на рис. 18, также приводящие к возникновению поверхностных мод типа II.Так, можно представить ситуацию, в которой εх < 0 в относительно широкой области частот, а εz в этой области меняет знак: в одной части интервала она положительна, а в другой - отрицательна. Тогда в части интервала могут возникать поверхностные моды типа II (когдаεz>0), а в части — типа I (когда εz < 0). При этом измеряемая дисперсионная зависимость оказывается практически непрерывной, хотя характер колебаний в некоторой точке меняется. На рис. 19 приведены частотные зависимостиε’|| (ω) и ε’┴(ω) для кристалла MgF2. Наиболее низкочастотная область отрицательных значений ε’┴ (ωТО┴ = 274 см-1) налагается на область положительных значений ε’. Убеждаемся, что, если осьz направить по С4 (т. е. осьх┴ С4), то осуществляются условия, необходимые для возникновения поверхностных фононов типа II (виртуальных поверхностпых мод). Дисперсионное соотношение определяется в этом случае формулой (31).Если же кристалл вырезан так, что С4 || у, то в этой же частот- пой области εх =εz= ε┴ , и должны возникать поверхностные колебания типа I. В этом случае дисперсионное соотношение определяется формулой (30). Рис. 20 иллюстрирует сказанное. На нем схематически показана ориентация кристаллов в экспериментах и приведены соответствующие спектры НПВО для значений = 3,9 и 8,1, т. е. для, как меньших, так и больших εz (εz = 7,8 и в этой области слабо зависит от частоты). В геометрии С4 ||z минимум в спектре НПВО при = 8,1 исчезает, что и можно было ожидать для поверхностных мод типа II. Напротив, в квазипзотропной геометрии С4 || у для обоих значений волнового вектора в спектрах НПВО наблюдались минимумы сравнимой глубины. Дисперсионные зависимости, построенные по положению минимумов в спектрах НПВО, для обсуждавшихся ориентации: кристаллов приведены на рис. 21 и отчетливо отражают анизотропию кристаллов.На рис. 22 воспроизведены результаты изящных опытов по наблюдению точки остановки поверхностного поляритона типа 11 в α-SiО2. Спектр приведен для двух близких значений qx слева и справа от точки остановки. При большем значении qx минимум, соответствующий поверхностному колебанию типа II (550 см-1), исчезает даже при весьма малом зазоре, тогда как минимум, соответствующий колебанию типа I (510 см-1), практически не меняется при том же изменении qx.Отметим интересное поведение поверхностногополяритона, обусловленное резонансом на частоте ωТО┴=450 см-1 (рис. 23). При больших значенияхqxповерхностныйполяритон относится к типу I, так как при этомε'z= ε|| <0. Однако при уменьшенииqx частота поверхностного фонона уменьшается и достигает значения, при котором ε'z меняет знак около резонанса на частоте ωТО|| = 495 см-1 (рис. 24). Поскольку крутизна графикаε'z (ω) в той области, где происходит перемена знака ε'z, очень велика, дисперсионная зависимость практически не имеет разрыва, т. е. поверхностный фонон существует при всех значениях волнового вектора. Переписав дисперсионное соотношение (31) для этого случая в видеубеждаемся, что в узкой области вблизи резонанса, где величина 1/е2 очень мала, значение εz, слабо влияет на дисперсионную зависимость поверхностного поляритона.6 Связанные плазма-фононные поверхностные волны в полупроводниках6.1 Дисперсия и затухание поверхностных плазма-фононных модДля решения задачи о связанных плазма-фононных поверхностных волнах нам нужно прежде всего записать выражение для диэлектрической проницаемости. При учете вклада свободных носителей и в тех же приближениях, в которых было записано уравнение (1) (т. е. в длинноволновом пределе и без учета затухания), имеем(35)Здесь последний член как раз и отвечает вкладу свободных носителей в ε(ω); ωр = (4πne2/m*),1/2- плазменная частота в вакууме; n и m* - соответственно концентрация и эффективная масса свободных носителей заряда. Для удобства дальнейшего изложения введем также обозначение для частоты плазменных колебаний в кристалле с диэлектрической проницаемостью ε∞= . Вклад свободных носителей учтен в (35) в длинноволновом пределеqv/ω<< 1, гдеv — тепловая скорость электронов (в случае вырождения — скорость на поверхности Ферми). Если такое неравенство не выполняется, для плазменных колебаний следует учитывать эффекты пространственной дисперсии (Земский и др. [861). Условиеqv/ω<< 1 жестче условия пренебрежения пространственной дисперсией для фононов, т. е.qa <<1, где а — постоянная решетки. В описываемых ниже экспериментах по спектроскопии НПВО в ИК-области спектра оно тем не менее хорошо выполняется.Если положить ε(ω) в (35) равной нулю, то решение этого уравнения соответствует объемным связанным плазма-фононным модам. Пока концентрация свободных носителей мала (ωр<<ωLO), частота продольных колебаний решетки, отвечающая условию ε(ω)=0, остается невозмущенной. Однако, когда ωри ωLO сравнимы, образуются две смешанные ветви колебаний. Это явление хорошо известно и подробно исследовано методами спектроскопии комбинационного рассеяния и ипфракрасной спектроскопии (в последнем случае по спектрам отражения). На рис. 25 приведены дисперсионные зависимости поверхностных плазма-фононных мод в InSb при n = 2·1017 см-3. На нем показаны также расчетные дисперсионные зависимости для поверхностных фононов (начиная с частоты ωТО = 180 см-1) и поверхностных плазмонов (при низких частотах она сливается со световой ветвью). Эти «затравочные кривые» пересекаются. Взаимодействие, как уже отмечалось, приводит к расщеплению и к появлению двух смешанных плазма-фононных мод ω+ и ω-. Одна из них (ω+) существует при qx>ωТO/с, вторая (ω-), сливаясь при низких частотах со световой прямой, существует во всем диапазоне изменения qx, начиная с qx = 0. Измеренные в эксперименте значения частот удовлетворительно ложатся на расчетные кривые.На рис. 26 приведена зависимость частот обеих мод при фиксированномqxот концентрации носителей ω+ (п) и ω- (п). Так же как и на рис. 25, видно, что в области наибольшего взаимодействия происходит расталкивание ветвей. При малых величинах/ωTO ветвь ω- носит преимущественно плазмонный характер, а верхняя ω+ - фононный, при больших концентрациях носителей — наоборот. Сравнение экспериментальных и расчетных спектров НПВО плазма-фононных мод в JnSb, показало, что в плазменной области минимумы в экспериментальных спектрах в два-три раза шире расчетных и достигают 20- 30 см-1. При этих расчетах использовались величины γ, определенные из значений холловской подвижности и плазменного отражения. При n≈ 1016 - 1017 см-3 они лежали в интервале 7-10 см-1 (измерения плазменного отражения дают несколько большие значения γ). В то же время в слаболегированных кристаллах (<<ωTO) ширина минимума в спектре НПВО составляла около 3 см-1, что очень близко к данным о затухании объемных фононов. Соответствующие расчетные и экспериментальные спектры сопоставлены на рис. 27.7.2 Поверхностные плазма-фононные моды в магнитном нолеСпектр плазменных колебаний усложняется в магнитном поле. Это относится и к смешанным плазма-фононным модам в полупроводниках, и к поверхностным модам. Влияние магнитного поля на поверхностные поляритоны в полупроводниках подробно исследовалось в последние годы как теоретически, так и экспериментально. Многие свойства поверхностных плазма-фонопов в полупроводниках в магнитном поле схожи со свойствами поверхностных поляритоновв анизотропных кристаллах. Это не удивительно, так как наложение магнитного поля вносит анизотропию. Однако влияние магнитного поля сложнее, ибо его включение приводит не только к появлению отличия в диагональных компонентах тензора εii (ω), но и к появлению его недиагональных компонент. Мерой возмущающего действия магнитного поля па плазму является отношение циклотропной частоты ωс = еH/т*с к плазменной.Рассмотрение проведено без учета запаздывания для произвольных направлений магнитного поля Н и распространения волны q. В слабом магнитном поле до тех пор, покаωс<<ωр, для любых направлений Н относительно границы раздела и любых q существуют две ветви. Их частоты близки к ωр/√2 - частоте поверхностных плазмонов при Н = 0 - и отличаются друг от друга па величину порядка ωс. При ωс > ωР условия существования поверхностных волн на границе плазмы становятся более жесткими. Так, при Н ||ху (т. е. плоскости границы раздела) возможные направления распространения сосредоточиваются вблизи q┴H (геометрия Фойгта) и отличаются от него не более чем па угол arcsin (ωр/ωс), уменьшающийся с увеличением Н. Только в геометрии Фойгта поверхностные волны остаются волнами ТМ- типа. В этом случае Н перпендикулярно плоскости поляризации поверхностной волныxz, в которой вращается ее электрический вектор; в той же плоскости происходит и циклотронное движение электронов. При других направлениях Н поверхностные волны благодаря циклотронному движению электронов приобретают как ТМ-, так и ТЕ-компоненту.Когда циклотронная частота становится сравнимой с частотами поверхностных возбуждений, магнитное поле сильно усложняет дисперсионные соотношения, что обусловлено неравенством диагональных и появлением недиагональных компонент тензора диэлектрической проницаемости в магнитном поле. Если Н || у, то(37)гдеТолько компонента ε3≡εуу не зависит от магнитного поля, направленного по у; остальные отличные от нуля компоненты зависят от Н через ωс. При Н = 0 тензор диэлектрической проницаемости становится диагональным и наведенная магнитным полем анизотропия исчезает. При этом диагональные компоненты записываются в виде (35). На рис. 28 приведена зависимость основных минимумов в спектрах НПВО от величины Н. Положения двух основных минимумов мало меняются с полем, они лишь несколько уширяются. Как показывает анализ, они соответствуют поверхностным модам ω+ и ω- при Н≈ 0 и, по-видимому, псевдоповерхностным модам при больших полях. В смешанных поляризацияхр-s, s-р, а такжеs-s отношение сигнал/шум было мало и отчетливых минимумов зарегистрировать не удалось.Перейдем теперь к геометрии Фойгта. Тензор диэлектрической проницаемости имеет в этом случае при Н || у вид (37). Как уже отмечалось, циклотронное движение происходит в плоскостихz и поверхностные волны остаются ТМ-волнами. Напомним, что в отсутствие магнитного поля электрический вектор в поверхностной волне также вращается в плоскости xz (см. рис. 3). Для наблюдателя, для которого осьх направлена вправо, вращение электрического вектора в точке внутри кристалла происходит по часовой стрелке. В магнитном поле возникает циклотронное движение, которое при одном знаке Н совпадает с «собственным» вращением электрического вектора в поверхностной волне, а при другом знаке Н ему противоположно.Отсюда появляется неэквивалентность направлений +qx и -qx, различными становятся и частоты, отвечающие разным направлениям Н. Характер поведения поверхностной волны в поле определяется знаком произведения [qH]. Поэтому можно менять направление qили направление H, что позволит исследовать неэквивалентный характер дисперсионных кривых поверхностных поляритонов. На рис. 29 приведены дисперсионные зависимости для этого образца при двух направлениях поля. Из него с очевидностью следует неэквивалентность различных направлений магнитного поля. В магнитном поле появляются также «виртуальные» моды, аналогичные поверхностным колебаниям типа II в анизотропных кристаллах (они также показаны па рис. 29). ПриH = 0 спектр поверхностных возбуждений сводится к двум ветвям, как на рис. 25.7 Поляритоны на границе разделаВ предыдущих разделах мы рассматривали поляритоны на границе кристалла с вакуумом или же со средой с положительной диэлектрической проницаемостью εех, не зависящей от частоты в интересовавшей нас спектральной области. Ясно, что это далеко не общая постановка задачи, так как в дисперсионное соотношение (11) и диэлектрическая проницаемость кристалла ε2 входят совершенно равноправно. Рассмотрим такие ситуации, в которых не только частоты, но сам вид спектра и характер дисперсионных зависимостей существенно зависят от свойств обеих контактирующих сред. В данном случае точнее будет говорить не о поверхностных, а о пограничных модах. При этом возможны, в частности, ситуации, когда для различных областей спектра обе диэлектрические проницаемости принимают отрицательные значения. Мы будем называть ту из сред, у которой в данном спектральномдиапазоне диэлектрическая проницаемость отрицательна, поверхностно-активной, а ту, где она положительна,— поверхностно-неактивной. Область существования поверхностных волн задается неравенствами ε2 (ω)≤ - εх (ω),ε1 (ω)> 0 (среда 2 - поверхностно-активная) или ε1 (ω)≤ - ε2 (ω), ε2 (ω)> 0 (среда 1 - поверхностно-активная).Представим себе контакт двух полубесконечных полярных диэлектриков 1 и 2, причем относительное «положение» частот их оптических колебаний может быть различным. Эти различные возможности иллюстрируются рис. 30. В случае а на рис. 30 среда 2 поверхностно- активна в области более высоких частот, среда 1 - в области более низких частот. В случае б области отрицательных значений диэлектрических проницаемостей частично, а в случаев полностью перекрываются. Очевидно, что в области перекрытия (в случае вв области ωТО2<ω<ωLО2) пограничные моды не существуют. В случае б пограничные моды могут существовать в областях ωТО1<ω<ωТО2, ωLО1<ω<ωLО2. Сходная ситуация может реализоваться на контакте полупроводник-диэлектрик. Она иллюстрируется рис. 31, на котором плазменная частота полупроводника несколько превышает частоты оптических колебаний диэлектрика. В этом случае ветвь поверхностных плазмонов полупроводника терпит разрыв в области частот ωТО2≤ω≤ωLО2 либо в этой области как ε1(ω), так и ε2(ω) отрицательны и пограничные волны распространяться не могут.В экспериментах по исследованию пограничныхмод методом НПВО геометрия эксперимента соответствовала рис. 32. На подложку 3 наносилась пленка 2, отделенная зазором 1 от призмы НПВО. Диэлектрические проницаемости отдельных слоев этого «сандвича» обозначаются ниже через εi (i = 1,2, 3). В трехслойной системе 1-2-3 существуют две границы раздела: пленка-зазор (1-2) и подложка-пленка (3-2). В спектрах НПВО наблюдаются пограничные моды, возникающие на обеих границах раздела. При достаточно малой толщине пленкиd они оказываются связанными между собой. В табл. 3 дана сводка материалов поверхностно-активных сред, использовавшихся различными авторами в экспериментах по исследованию спектров НПВО по схеме рис. 32.Было найдено решение задачи для двухслойной системы (одна граница раздела), можно получить и решение для поверхностных нерадиациопных мод в трехслойной системе 1-2-3 (две границы раздела). Соответствующая дисперсионная зависимость имеет вид:(38)гдеd — толщина пленки 2, а . Для достаточно толстой пленки, когда имеем, пренебрегая вторым слагаемым в (38), дисперсионные зависимости типа (10) для каждой из границ 1-2 и 2-3:Этот случай иллюстрирует рис. 33 для пленки диэлектрика с частотами оптических колебаний ωT02 и ωL02, нанесенной на подложку из неполярного полупроводника. В отсутствие диэлектрической пленки поверхностный плазмон на границе полупроводник-вакуум характеризуется кривой дисперсииIII. После нанесения пленки кривая III терпит разрыв и расщепляется па две ветви, обозначенные на рис. 33 I иI’. На рис. 34 приведены экспериментальные и расчетные дисперсионные кривые для системы n-InSb—диэлектрическая пленка (ZnSe) - вакуум. Концентрация электронов в InSb составляла 5-1017 см-3 и, значит, ≈ 325 см-1, что немного превышает фононные частоты ZnSe. Концентрация свободных носителей в ZnSe была достаточна мала, что и оправдывает рассмотрение этого полупроводникового соединения как диэлектрика. При толщине пленки ZnSed = 2,5 мкм величина x2d в исследованном на рис. 34 диапазоне частот близка к единице. Поэтому наблюдавшиеся дисперсионные ветви I, I', II соответствуют связанным модам всей системы, хотя за ветвь II можно считать ответственным возмущенный поверхностный фонон на границе ZnSe -вакуум, а за ветви I, I` - возмущенный поверхностный плазмой па границе подложка-кристалл InSb.